Cesium Release Behavior during the Thermal Treatment of High Bum-up Spent PWR Fuel

고연소도 경수로 사용후핵연료의 열처리에 따른 세슘 방출거동

The dynamic release behavior of Cs from high burn-up spent PWR fuel was experimentally performed under the conditions of a thermal treatment process such as voloxidation and sintering conditions. In voloxidation process, influence of the oxidation and reduction atmosphere on the Cs release characteristic using fragment type of spent fuel heated up to $1,500^{\circ}C$ was compared. In sintering process, temperature history effect on Cs release behavior was evaluated using green pellet under 4% $H_2/Ar$ environment. Temperature range for complete Cs release from spent fuel fragment under voloxidation condition was about $800^{\circ}C{\sim}1,200^{\circ}C$, but that of green pellet under the reduction atmosphere was $1,100^{\circ}C{\sim}1,400^{\circ}C$. Key parameters on Cs release behavior from spent fuel was powder formation as well as the diffusion rate of Cs compound to grain boundary and fuel surface.

고연소도 경수로사용후핵연료를 이용하여 voloxidation 및 소결 열처리 공정으로부터 세슘의 시간에 따른 방출 거동을 실험적으로 평가하였다. 사용후핵연료 voloxidation 공정에서는 fragment 형태의 시편을 사용하여 최대 $1,500^{\circ}C$의 산화 및 환원 분위기에 따른 세슘 방출 거동을 상호 비교하였으며, 소결 공정에서는 압분체를 이용하여 4% H2/Ar 환원분위기 에서 열처리 온도 변화에 따른 세슘방출 특성 변화를 분석하였다. 산화 분위기에서 fragment 형태의 사용후핵연료로부터 세슘 방출 온도 구간은 $800{\circ}C{\sim}1,200^{\circ}C$였으며, 환원 분위기에서 압분체로부터 방출 온도 구간은 $1,100{\circ}C{\sim}1,400^{\circ}C$로서, 산화에 의한 사용후핵 연료의 분말화가 세슘 방출 거동에 영향을 미치는 것으로 나타났다. 아울러 사용후핵 연료로부터 세슘 방출 거동에 영향을 미치는 주요 인자는 사용후핵 연료내 세슘 화합물의 화학적 형태뿐만 아니라 결정립 및 핵연료 표면으로의 확산 속도에 지배를 받음을 알 수 있었다.