Abstract
This study has been focused on determining the chemical composition of $^{14}C$ - in terms of both organic and inorganic $^{14}C$ contents - in reactor coolant from 3 different PWR's reactor type. The purpose was to evaluate the characteristic of $^{14}C$ that can serve as a basis for reliable estimation of the environmental release at domestic PWR sites. $^{14}C$ is the most important nuclide in the inventory, since it contributes one of the main dose contributors in future release scenarios. The reason for this is its high mobility in the environment, biological availability and long half-life(5730yr). More recent studies - where a more detailed investigation of organic $^{14}C$ species believed to be formed in the coolant under reducing conditions have been made - show that the organic compounds not only are limited to hydrocarbons and CO. Possible organic compounds formed including formaldehyde, formic acid and acetic acid, etc. Under oxidizing conditions shows the oxidized carbon forms, possibly mainly carbon dioxide and bicarbonate forms. Measurements of organic and inorganic $^{14}C$ in various water systems were also performed. The $^{14}C$ inventory in the reactor water was found to be 3.1 GBq/kg in PWR of which less than 10% was in inorganic form. Generally, the $^{14}C$ activity in the water was divided equally between the gas- and water- phase. Even though organic $^{14}C$ compound shows that dominant species during the reactor operation, But during the releasing of $^{14}C$ from the plant stack, chemical forms of $^{14}C$ shows the different composition due to the operation conditions such as temperature, pH, volume control tank venting and shut down chemistry.
본 논문은 국내에서 가동되고 있는 3개 로형의 원자로 냉각재로부터 유기 및 무기 $^{14}C$의 특성을 평가하는데 초점을 맞추었다. 주목적은 국내 원전 부지에서 환경으로 방출되는 $^{14}C$에 대한 신뢰할 만 한 특성을 평가하는데 있다. $^{14}C$는 방사성핵종 인벤토리 중 가장 중요한 핵종중의 하나로서 처분장에서의 방출 시나리오에서 가장 중요한 선량 기여 핵종중의 하나이다. $^{14}C$는 반감기가 5,730 년인 순수 베타방출체로써 환경으로의 이동성이 높을 뿐 아니라 생물학적인 유용성이 높다. 최근의 연구결과에 의하면, 유기화합물 형태의 $^{14}C$는 환원환경 하에서 원자로 냉각재내에서 주종을 이루고 있는 것으로 밝혀졌으며 그 외의 유기화합물인 formaldehyde, formic acid 및 acetate도 함께 형성되는 것으로 알려졌다. 그러나 정지화학 처 리 기간인 산성 산화환경 하에서는 산화성 탄소형태로 바뀌면서 $^{14}CO_2$나 $H^{14}CO_3^-$형으로 바뀌어 지는 것으로 나타났다. 본 연구에서는 원자력발전소의 다양한 처리계통의 시료에 대해 유기 및 무기화학형의 $^{14}C$ 농도를 측정, 평가하였다 원자로 계통 내에서의 $^{14}C$ 인벤토리는 약 3.1 GBq/kg로 나타났으며 냉각재 계통 내에서는 주로 유기화학형 이 주종을 이루고 있었으며 무기화학형은 10% 이내인 것으로 나타났다 용액중의 $^{14}C$ 측정은 기상과 액상으로 분리하여 분석하였다. 정상 운전 중에는 유기화학형의 $^{14}C$가 주종을 이루고 있지만 발전소의 배기구를 통해 방출되는 $^{14}C$의 화학형은 온도, pH, 체적제어탱크의 방출 및 정지화학 처리에 따라 화학형이 달라지고 있는 것으로 나타났다.
